Efter at have været politimester et par måneder i Lemvig blev han i 1939 udvalgt til justitsminister af Stauning. Han mistede dog dette embede da Danmark blev besat. I 1941 vendte han tilbage til Aarhus som civildommer, og ved byrådsvalget 1943 kom han igen ind i kommunalpolitikken og blev straks medlem af byrådets mest betydningsfulde udvalg, budgetudvalget. Ved borgmester Stecher Christensens pludselige død i 1945 opfordrede den socialdemokratiske byrådsgruppe enstemmigt Unmack Larsen til at overtage borgmesterposten, og fra borgerlig side undlod man at opstille en modkandidat.

Unmack Larsen var en umådelig flittig borgmester. Han mødte som den første om morgenen og sad ofte på sit kontor om aftenen og om søndagen. Han syntes at have ubegrænset arbejdsevne, i hvert fald i perioder, men han var ingenlunde en papir-borgmester, tværtimod elskede han at dukke op uanmeldt på institutionerne, som regel i sit bedste lune. Han fik på denne måde et uformelt indtryk af det daglige arbejde og de enkelte personer. Noget af det første, han kastede sig over, var boligspørgsmålet. Det var på hans initiativ, man søgte at afhjælpe den værste bolignød ved opstilling af elementhuse og ved køb af finske trævillaer. Det var også Unmack Larsen, der som formand for boligkommissionen fik sat fart i det socialfilantropiske boligbyggeri. Allerede før han blev borgmester, havde han som formand for det lokale naturfredningsnævn gjort sig store anstrengelser for at beskytte egnens naturværdier. Som borgmester gik han aktivt ind i arbejdet for at sikre befolkningen stranden og skovene mod syd ved kommunens erhvervelse af Fløjstrup skov og Mariendals jorder. Også anlægget af Brabrandstien skyldes hans idé og initiativ. Endelig havde alle kulturelle spørgsmål hans varme interesse. Selv var han ivrig amatørarkæolog, og musik, teater, billedkunst og biblioteksvæsen støttede han så vidt muligt, i ønsket om, at enhver borger skulle have let adgang til de åndelige værdier, som kunne hentes her. Han sad i bestyrelsen for de fleste af byens kulturelle institutioner, og ved sin 60 års fødselsdag blev han hyldet med et lokalhistorisk festskrift "Seksten Århusrids", tilegnet ham som en tak for hans »alsidige og aktive deltagelse i arbejdet for fremme af byens kulturliv«. Meget fik Unmack Larsen udrettet i sin borgmesterperiode, for både menneskeligt og politisk havde han format ud over det almindelige. Det var blandt andet under Unmack Larsen, at magistratstyret i Aarhus blev indført. En af grundene til indførelsen var blandt andet at aflaste det borgmesterembede, som havde slidt Stecher Christensen op.

Unmack Larsen stoppede som borgmester i 1958.